Эксπир
Регистрация / Вход

Разработка нетермического метода иммобилизации жидких высокоактивных отходов в фосфатных матрицах

Стадии проекта
Предложение принято
Конкурс завершен
Проект закончен
Проект
02.516.11.6101
Организация
ГЕОХИ РАН
Руководитель работ
Мясоедов Борис Федорович
Продолжительность работ
2007 - 2008, 15 мес.
Бюджетные средства
1,5 млн
Внебюджетные средства
1,5 млн

Информация отсутствует

Этапы проекта

1
31.07.2007 - 31.10.2007
На отчетном этапе проведена работа по сбору и анализу литературных данных, связанных с российским и зарубежным опытом иммобилизации ВАО в различных матрицах, а также с известными методами получения целевого продукта. Представлена общая характеристика отходов атомной энергетики. Определено, что использование стекол в качестве матриц для хранения ВАО вполне оправдано с точки зрения технологии и экономики производства, а также возможностей обеспечения условий безопасного временного хранения и транспортировки. Приведенные данные химической устойчивости стекла в присутствии водных растворов при повышенной температуре не позволяют рассматривать эти матрицы в качестве надежного барьера на пути миграции долгоживущих радионуклидов в биосферу, что указывает на необходимость поиска более надежных матричных материалов. Установлено, что матрицы на основе природных минералов в будущем вполне могут стать заменой стеклу для промышленного применения.
Представлен обзор по известным методам получения кристаллических минералоподобных матриц: формование-обжиг, холодное прессование-спекание, горячее прессование, самораспространяющийся высокотемпературный синтез. Определено, что недостатками этих методов является необходимость проведения трудоемких, энергоемких и высокотехнологичных операций, в т.ч. долговременной высокотемпературной обработки исходной шихты. В качестве альтернативы этим методам предложен метод нетермического отверждения растворов и суспензий, возможность применимости которого для отверждения реальных высокосолевых ВАО требует дополнительного исследования.
Проведен анализ накопленных и текущих ВАО высокого и среднего уровня активности, которые могут быть отверждены в матрицах на основе магний-калий-фосфата. Приготовлены модельные растворы ВАО: имитаторы высокоактивного раствора и имитатор среднеактивной суспензии, характеристики которых (плотность, солевой состав) отвечают реальным отходам. Установлено, что для отверждения приготовленных растворов следует использовать MgO, прокалённый при температуре 13000С. Показано, что масштабирование процесса отверждения не влияет на время отвердевания исходной смеси. Также установлено, что увеличение солевого фона отверждаемого модельного раствора ВАО увеличивает время отверждения образующейся керамики. Установлены величины максимальной загрузки матриц МКФ по Хенфорд-1 и 2: 64 и 43,5 масс.%, соответственно. Установлено, что в процессе упаривания имитаторов ВАО не происходит выделения в газовую фазу тяжелых и экологически опасных металлов: Pb, Cd, Cr и др. Показано, что при отверждении полученных модельных растворов ВАО происходит выделение газовой фазы, состав которой отвечает составу воздуха окружающей среды и присутствия водорода в которой не обнаружено.
Работа, научные результаты по 1 этапу которой представлены выше, проводится также в рамках Программы Национальной администрации по ядерной безопасности Министерства энергетики США в Российской Федерации: Программа Инициатив по предотвращению распространения (ИПР) с целью переориентирования ученых-оружейников бывшего Советского Союза на мирные и устойчивые начинания коммерческого характера. Через посредство совместных проектов ученых оружейного профиля из бывшего Советского Союза и новых независимых государств с национальными лабораториями США и промышленностью Соединенных Штатов, ИПР добивается стабилизации в институтах, кадрах и технологиях, ранее замкнутых на разработку и изготовление оружия массового поражения. Начавшись в 1994 году, программа ИПР прошла путь от финансирования в основном проектов исследований и разработок до сосредоточения на коммерчески целесообразных проектах. Такие проекты выявляют технологии, обладающие рыночным потенциалом с прибылью для партнеров и в США, и в новых независимых государствах. Работы проводятся в ходе выполнения финансируемого Министерством энергетики США (US DOE) международного проекта RCO-10116-MO-03(ANL) “Ceramicrete Stabilization of Radioactive Salt-Containing Liquid and Sludge Waste” («Стабилизация радиоактивных солевых жидких и твёрдых отходов с применением Ceramicrete»), по которому Ордена Ленина и Ордена Октябрьской революции Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского является соисполнителем работ. Зарубежные партнеры – Аргоннская Национальная лаборатория (ANL), Иллинойс. Финансирование производится через Представительство Некоммерческой Корпорации Американского Фонда Гражданских Исследований и Развития (США) в Российской Федерации.
Развернуть
2
01.11.2007 - 31.12.2007
АННОТАЦИЯ РАБОТ,
выполненных на 2 этапе НИР
«Проведение проблемно-ориентированных поисковых исследований с участием иностранных научных организаций в области энергетики и энергосбережения», шифр «2007-6-1.6-00-04-011»
по теме “Разработка нетермического метода иммобилизации жидких высокоактивных отходов в фосфатных матрицах”

В настоящее время особая актуальность работы в рамках НИР обусловлена следующими обстоятельствами: большими количествами высокоактивных отходов (ВАО), что вызывает серьезное беспокойство населения и государственных органов в связи с потенциальной радиационной опасностью хранилищ отходов для человека и окружающей среды; необходимостью улучшения существующей практики обращения с отходами, приведения ее к современным экологическим требованиям; активным и все возрастающим влиянием общественности на вопросы, связанные с экологическими аспектами деятельности предприятий ядерного профиля.
На отчетном этапе были получены следующие основные научные результаты. Разработаны методики введения радионуклидов в имитаторы жидких высокосолевых ВАО, и приготовлены составы, содержащие радионуклиды в реальные количествах. Приготовлены матрицы МКФ с отвержденными имитаторами ВАО, содержащими 239Pu, 237Np, 241Am, 99Tc, 137Cs, 85Sr, 75Se и 131I. Разработаны методики определения радионуклидов, продуктов распада и коррозии в матрицах МКФ и растворах, полученных после проведения стандартных тестов по определению химической устойчивости матриц. Установлена высокая химическая устойчивость полученных матриц МКФ к долговременному выщелачиванию актинидов (Np, Pu, Am) и стронция: индексы выщелачивания составляют 12,6-14,5 и 12,0, соответственно. Также установлено, что приготовленные матрицы недостаточно прочно удерживают технеций, цезий, селен и йод: индексы выщелачивания лежат в интервале 6,2-9,5. Установлено, что снижение щелочности исходного раствора имитатора высокоактивного декантата до pH=8-9 путем добавления ортофосфорной кислоты даёт возможность при последующем отверждении получать матрицы МКФ, обладающие высокой химической устойчивостью к воздействию воды, а также имеющие плотность не менее 1,6 г/cм3 и механическую прочность не ниже 20 МПа. Проведена теоретическая и практическая разработка методов концентрирования цезия, стронция, технеция, селена и йода в условиях нейтральных и щелочных сред. Проведен экспериментальный поиск реагентов для перевода этих нуклидов в малорастворимые соединения в приготовленных имитаторах ВАО.

Руководитель НИР, академик РАН Б.Ф. Мясоедов
17.12.2007
Развернуть
3
01.01.2008 - 31.07.2008
В ходе выполнения 3 этапа НИР проведены разработка методик иммобилизации имитаторов отходов, химический и радиохимический состав которых отвечал составам различных радиоактивных отходов предприятий США и Российской Федерации, а также комплексное исследование физико-химических свойств магний-калий-фосфатных (МКФ) матриц для консервации жидких высокосолевых высокоактивных отходов (ВАО) после их отверждения при комнатной температуре. Установлена высокая химическая устойчивость полученных матриц к выщелачиванию радионуклидов и других компонентов при различных температурах: индексы выщелачивания 239Pu, 237Np, 241Am, стронция и цезия имеют значения в интервале 12-14, а технеция, йода и селена 10-11. Определены механическая (>20 МПа), радиационная устойчивость матриц, а также химический выход радиолитически образующегося водорода (0,004 молекул/100 эВ). Проведены исследования фазового состава полученных матриц и характера распределения радионуклидов в их объёме. На ФГУП «ПО «Маяк» проведена апробация разработанного метода, в результате которой проведено отверждение имитаторов жидких радиоактивных отходов предприятия и исследованы физико-химические свойства полученных матриц.
Развернуть
4
01.08.2008 - 31.10.2008
В ходе выполнения 4 этапа НИР установлено, что полученные низкотемпературные матрицы МКФ для иммобилизации радиоактивных отходов обладают физико-химическими свойствами, которые превосходят по всем параметрам используемые в настоящее время низкотемпературные цементы и соответствуют высокотемпературным стекломатрицам. Результаты проведенных исследований в совокупности с достоинствами нетермического метода получения матриц МКФ, продемонстрировали перспективность использования таких матриц для иммобилизации компонентов реальных жидких ВАО радиохимических предприятиях Российской Федерации и США. Проведены патентные исследования в соответствии с ГОСТ Р 15.011-96. Получены патентно-информационные и научно-технические данные в области разработки методов иммобилизации жидких радиоактивных отходов в магний-калий-фосфатных матрицах при комнатной температуре. В результате поиска установлено, что патентов, порочащих новизну разрабатываемого способа не обнаружено. Подготовлена заявка на патент. Изобретение направлено на создание технологии для стабилизации высокосолевых радиоактивных отходов, в т.ч. ВАО, с получением керамических матриц, обеспечивающих длительное экологически безопасное и экономически выгодное хранение и/или захоронения таких отходов.
Развернуть

Программа

Программа "Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития научно-технологического комплекса России на 2007-2013 годы"

Программное мероприятие

1.6 Проведение проблемно-ориентированных поисковых исследований и создание научно-технического задела в области энергоэффективности, энергоснабжения и ядерной энергетики
Тема
Разработка новых экологически безопасных методов иммобилизации радионуклидов в твердотельных матрицах, являющихся аналогами природных минералов, для обеспечения длительного и безопасного захоронения радиоактивных отходов
Продолжительность работ
2005 - 2006, 23 мес.
Бюджетные средства
4,5 млн
Количество заявок
2
Тема
Создание мемристорных коммутационных матриц.
Продолжительность работ
2011 - 2012, 14 мес.
Бюджетные средства
20 млн
Количество заявок
2
Тема
Разработка методов повышения эффективности использования нейтронов резонансных энергий для безотходного получения высокоактивного молибдена - 99 из обогащенных мишеней молибдена-98 на установке: "Исследовательский ядерный реактор (ИРТ-Т) (рег. № 06-13)"
Продолжительность работ
2005 - 2006, 23 мес.
Бюджетные средства
0,8 млн
Количество заявок
1
Тема
Лазерные методы формирования микро и наноструктурированных твердотельных матриц.
Продолжительность работ
2008, 3 мес.
Бюджетные средства
1,2 млн
Количество заявок
1
Тема
Матрицы наноструктур для получения мультицветного изображения в субтерагерцовом диапазоне частот
Продолжительность работ
2008 - 2009, 15 мес.
Бюджетные средства
12 млн
Количество заявок
1